ทั้งในงานเขียนบันเทิงคดีและงานเขียนแนวสารคดี ตาลสตอยเริ่มวิพากษ์วิจารณ์คริสตจักรและรัฐบาล จนเป็นเหตุให้เขาถูกตำรวจลับจับตามองและถูกขับออกจากคริสตจักรนิกายออร์ทอดอกซ์ ในผลงานเรื่อง The Kingdom of God is Within You (1894) เขาได้อธิบายถึงหลักการไม่ใช้ความรุนแรง (non-resistance) และความเชื่อของเขาที่ว่า คำตอบของปัญหาทางศีลธรรมนั้นสามารถค้นพบได้ภายในตนเอง ซึ่งแนวคิดนี้ทำให้เขามีผู้ติดตามอย่างเหนียวแน่นจำนวนมาก อย่างไรก็ตาม ความตั้งใจแน่วแน่ที่จะสละทรัพย์สมบัติของเขา ทำให้เกิดความขัดแย้งกับครอบครัว
ตาลสตอยเป็นผู้บุกเบิกการใช้ "บทสนทนาภายในใจ" ในงานวรรณกรรมบันเทิงคดี การเขียนบรรยายถึงกระแสความคิดและความรู้สึกของตัวละครโดยตรง (ดังที่ปรากฏในเรื่อง War and Peace และ Anna Karenina) ถือเป็นการเปลี่ยนผ่านครั้งสำคัญและก้าวหน้าอย่างมาก
ตาลสตอยปฏิเสธหลักความเชื่อและคำสอนของคริสตจักร โดยหันไปยึดถือแนวคิดการดำเนินชีวิตแบบคริสเตียนที่อิงตามคำสอนบนภูเขา (Sermon on the Mount) ในเรื่องการรักศัตรูและการ “ไม่ต่อต้านผู้กระทำชั่ว”